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  广州地化所合成一种新型Keggin-Al30柱撑蒙脱石  
  2017/05/25 | 【  

  柱撑粘土是一种粘土基二维纳米材料,具有大的比表面积、强的表面酸性、较高的热稳定性以及优良的微-介孔孔隙结构,因而在石油裂解、催化、材料和环境保护等领域有着非常广阔的应用前景。自20世纪70年代以来,BrindleySempels首次合成以具有Keggin结构的Al137+为柱撑离子的无机羟基聚合铝柱撑粘土,后续的科研工作者也尝试了以其他柱撑离子合成柱撑粘土,包括将铝、铁、钛、锆、锗等单一无机聚合羟基金属离子、复合型羟基多金属离子以及掺稀土型羟基金属离子等,以期获得具有更好性能的柱撑粘土材料,同时对上述离子的水解化学开展了大量的研究。 

  有研究人员在对Al的水解化学研究过程中,发现在Al的水解溶液中存在一种相比Keggin-Al13(带有7个正电荷,图1A)具有更大离子尺寸及更高电荷量的无机羟基聚合铝离子Keggin-Al30(带有18个正电荷,图1B)。而目前已知粘土矿物片层的电荷量、层间柱子的几何尺寸及其带电荷量等因素对柱撑粘土的微孔结构性质有至关重要的影响,由于Keggin-Al30较其他传统聚合离子具有更大的尺寸和电荷密度,该离子的引入有望对柱撑粘土的孔结构和物化性质产生重要影响。 

  中国科学院广州地球化学研究所应用矿物学学科组朱建喜研究员和硕士研究生文科,以天然蒙脱石为基础,将具有更大空间尺寸和电荷密度的Keggin-Al30无机羟基聚合铝离子引入蒙脱石层间域内,成功制备了一种新型Keggin-Al30柱撑蒙脱石(图2)。对其结构研究表明,Keggin-Al30柱撑蒙脱石较传统Keggin-Al13柱撑蒙脱石具有更优异的孔结构和更高的铝硅含量比。该研究为探索无机羟基聚合离子与粘土矿物片层作用机制提供了新的研究思路,也为新型无机柱撑材料、高性能多孔催化材料的制备和研发提供了参考。 

  该研究工作得到了国家自然科学基金(412720264150203141572031)和国家外专局/中国科学院矿物结构与表面物理化学创新国际团队项目(20140491534)等的资助。相关成果已发表在Microporous and Mesoporous MaterialsZhu JX, Wen K, Zhang P, Wang YB, Ma LY, Xi YF, Zhu RL, Liu HM, He HP. Microporous and Mesoporous Materials. 2017, 242: 256-263.)论文链接:http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1387181117300392 

图1 Keggin-Al13及Keggin-Al30结构示意图

图2 Keggin-Al30柱撑蒙脱石形成机制

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